Nascido em 20 de maio de 1929, na Ilha de Moçambique, norte do país, Marcelino dos Santos interessou-se pela causa da independência de Moçambique muito antes de se juntar à Frelimo, movimento criado em 1962.

Durante a sua passagem por Lisboa (1948-1951) destacou-se, na Casa dos Estudantes do Império e no Centro de Estudos Africanos, como militante anticolonialista.

Após abandonar a capital portuguesa por volta de 1951, devido à impiedosa perseguição movida pela PIDE (Polícia Internacional e de Defesa do Estado), rumou para Paris, onde estreitou a relação com o nacionalista angolano Mário Pinto de Andrade.

Os dois estabeleceram vínculos de amizade e camaradagem com quase todos os dirigentes dos movimentos que conduziram as antigas colónias francesas de África à independência.

Marcelino dos Santos exerceu um papel crucial na mobilização de muitos intelectuais franceses, que escreveram a Salazar a exigir-lhe a independência para as colónias e a libertação imediata do nacionalista, e mais tarde primeiro Presidente da República Popular de Angola, Agostinho Neto, que estava preso.

Com Mário Pinto de Andrade, Amílcar Cabral e Aquino de Bragança, Marcelino dos Santos criou em 1961 a Conferência das Organizações Nacionalistas das Colónias Portuguesas (CONCP), tendo sido eleito seu secretário-geral em Rabat, capital de Marrocos.

Ainda nesse ano, Marcelino dos Santos adere à União Democrática Nacional de Moçambique (Udenamo) e escreve os estatutos desta organização.

A Udenamo participou mais tarde na fusão das três organizações que resultaram na fundação da Frelimo.

Redigiu os estatutos da Frelimo, tendo-se tornado chefe das Relações Exteriores e chefe do Departamento de Orientação Política.

Nessas funções, foi determinante no reconhecimento internacional da Frelimo como representante legítimo da causa da luta do povo moçambicano pela independência e na definição da estratégia de luta política e armada para o alcance desse objetivo.

Marcelino dos Santos negou publicamente cumprimentar o falecido líder da Renamo Afonso Dhlakama e declarou várias vezes o seu desencanto com a viragem para o capitalismo da "sua" Frelimo.

Debilitado pela doença, aparecia raramente em público nos últimos tempos, deslocando-se com um andarilho.

Além de político, era um entusiasta da poesia, tendo assinado vários poemas com os heterónimos ‘Kalungano’ e ‘Lilinho Micaia’.